Распакуйте архив с программой в корневую папку карты памяти. Архив с комиксом после этого помещайте в папку /comics/. В названии архивов не используйте пробелы, кирилицу и спец. символы. Сам комикс может быть в формате BMP, JPG, PNG или GIF, но лучше всего, по отзывам пользователей, PSPComic работает с картинками в JPG.
Если при открытии возникает ошибка - попробуйте уменьшить количество размещенных в архиве картинок. Максимум, который я лично проверял - это две сотни изображений 480х272 на один архив. Учтите только, что PSPComic сортирует файлы не по дате, как PSP, а по названию файла, так что называйте их 001, 002, 003, ..., nnn, иначе порядок правильного чередования нарушится.
Правила работы соблюдены?